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報告書

トムスク-7再処理施設で発生した反応性物質を含む溶媒と硝酸の熱分解反応に関する反応速度と反応熱

西尾 軍治*; 渡邊 浩二*; 小池 忠雄; 宮田 定次郎

JAERI-Tech 96-056, 59 Pages, 1996/12

JAERI-Tech-96-056.pdf:1.87MB

ロシアの再処理施設、トムスク-7で発生した事故の原因を解析するためには、熱的に不安定な反応性物質を含むTBP/ケロシンと硝酸が熱分解した場合の反応速度定数や反応熱を決定する必要がある。そこで、硝酸と反応し易いn-ブタノール、硝酸n-ブチル、芳香族化合物、および環式炭化水素について、原研で得た示差熱分析(DTA)の熱量測定データを利用して、これらの反応速度定数と反応熱を求めた。また、トムスク貯槽内の発熱と放熱の熱収支計算をこれらの反応速度定数と反応熱を用いて実施し、急激な熱分解反応によって破裂した貯槽の安全評価を行った。その結果、貯槽破裂の原因は石油系ケロシンに含まれた芳香族化合物の急激な熱分解反応に起因していることが明らかになった。

報告書

再処理施設における溶媒の熱化学反応に関する安全性実証試験

西尾 軍治; 小池 忠雄; 宮田 定次郎; 高田 準一; 渡辺 浩二*

JAERI-Tech 95-029, 59 Pages, 1995/03

JAERI-Tech-95-029.pdf:1.76MB

ロシアの再処理施設トムスクにおいて、溶媒と硝酸の発熱反応に起因した急激な熱分解反応により硝酸ウランを含む貯槽が加圧して爆発事象が発生した。この事故は、貯槽の排気管に設置された弁が開放であるにも関わらず、硝酸水溶液の沸点以下で大量の熱が発生した特異な反応挙動を持っている。従って、貯槽内で硝酸による溶媒の劣化に起因した不安定な熱分解性物質の蓄積が推測された。そこで、劣化溶媒の化学分析を実施し、熱分解性物質の化学形を同定した。また、推定した熱分解性物質の反応熱を示差熱分析計(DTA)と示差走査熱量計(DSC)を用いて測定した。

報告書

再処理施設における溶媒と硝酸の熱分解反応に関する安全性実証試験

小池 忠雄; 西尾 軍治; 高田 準一; 塚本 導雄; 宮田 定次郎; 渡邉 浩二*

JAERI-Tech 95-005, 84 Pages, 1995/02

JAERI-Tech-95-005.pdf:2.34MB

再処理施設で使用する溶媒と硝酸の熱分解反応は発熱性であるので、溶媒と硝酸が存在する状態で温度しきい値(熱的制限値)を超えて加熱すると、急激な熱分解反応を引き起こす恐れがある。原研では、科学技術庁の委託を受けて、再処理施設において想定される溶媒と硝酸の急激な熱分解反応が蒸発缶などの加熱機器の安全性に及ぼす影響について実証試験を実施した。本報告書は、硝酸や硝酸ウランを含む溶媒の熱分解反応挙動、反応速度、反応熱等の試験結果についてまとめたものである。さらに、再処理モデルプラントのPu蒸発缶を対象にして、溶媒と硝酸の熱分解反応に関わる熱的制限値の妥当性や自己反応温度の意味を明らかにし、再処理プラントにおけるPu濃縮蒸発缶の安全裕度を推算した。

論文

The performance of high temperature chemical heat pump system with metal hydride reaction

石山 新太郎; 宇賀地 弘和; 衛藤 基邦

Proc., Int. Hydrogen and Clean Energy Symp. ; IHCE 95, p.337 - 340, 1995/00

原研で開発中の500$$^{circ}$$Cの熱エネルギーを1000$$^{circ}$$C以上に熱増幅するとともにシステム内に多量の水素エネルギーを貯蔵できる高温化学ヒートポンプの設計・製作には、主に高温で水素化反応する要素の試験を行い、データベースの構築を行わなければならない。本研究では、500~1000$$^{circ}$$Cまで水素化反応を生じるTi/Cr系水素吸蔵合金を約3kg程度用いて水素ガスと反応させるとともにこの際発生する熱エネルギーをHeガスにより系外に1000$$^{circ}$$C以上の高温熱エネルギーとして取出すためのヒートポンプ要素試験装置を製作し、その性能試験を実施したのでその成果を発表する。この装置により、最高出口温度($$>$$1000$$^{circ}$$C)の測定及びエネルギー効率の評価を主に行う。

報告書

ナトリウム棒状燃焼解析コードSOFIRE-M3の開発

大野 修司; 中村 正志

PNC TN9410 92-370, 54 Pages, 1992/11

PNC-TN9410-92-370.pdf:1.19MB

〔目的〕 FBRプラントで想定されるナトリウム棒状漏洩燃焼時の熱的影響評価手法を開発整備する。〔手法〕 SAPFIRE施設の密閉型鋼製円筒容器SOLFA-2を使用して実施したNa棒状漏洩燃焼試験Run-E3シリーズの結果をもとに,棒状燃焼速度の実験相関式を導出し,Na燃焼解析コードSOFIRE-MIIに組み込む。また,以前にSAPFIRE施設で行った大規模Na漏洩燃焼試験Run-E2及びRun-D2の試験後解析を実施し,新たに開発整備した解析コードのSOFIRE-M3の検証を行う。〔結果〕 以下の特徴を有するNa棒状燃焼解析コードSOFIRE-M3を開発整備した。 -Na棒状燃焼速度は,Na漏洩流量,漏洩高さ,雰囲気酸素濃度をもとに,Run-E3シリーズで導出した実験相関式から計算する。 -棒状燃焼に伴って発生する反応熱は,ナトリウムと雰囲気ガスとに分配される。この熱移行分配に関するパラメータは,新解析コードを使用したRun-E3試験の試験後解析により最適化されており,この最適パラメータを使用した場合のNa燃焼時熱移行評価精度は約30%以内である。また,Run-E2試験及びRun-D2試験の試験後解析を行った結果,SOFIRE-M3コードの計算値と試験測定値は良好に一致した。このコードの開発整備により,配管からの現実的なナトリウム漏洩形態である棒状漏洩燃焼に伴う熱影響評価が可能となった。今後の課題としては,Na漏洩流量のより大きな範囲の試験データをもとに,実験相関式を改良することが挙げられる。

報告書

Na-コンクリート反応基礎試験

not registered

PNC TJ270 82-02, 160 Pages, 1982/10

PNC-TJ270-82-02.pdf:9.32MB

この試験は、高速炉で高温Naが漏洩した場合のNaとコンクリートの反応性に関する知見を得るために行ったものである。コンクリートの骨材は、「もんじゅ」での使用が考えられている硬質砂岩を、セメントは、フライアッシュB種セメントを使用した。作製したコンクリートは、コンクリート配合選定試験の結果、十分設計基準を上廻っていることが確認された。Na-コンクリート反応は、Na温度が約530$$^{circ}C$$を越える頃から始まり、一旦始まると人為的にコントロールすることができなかったが、約1時間後には反応が停止した。Naのコンクリート中への侵食速度は、脱水コンクリートの方が、普通コンクリートより大きかった。Na-コンクリート反応の反応生成物は、穏やかな反応で終始した時はNaOHが生成しており、激しい反応が起こった時は上層に黒色生成物が、下層に灰褐色生成物ができていた。黒色生成物は水に対して発火性があり、灰褐色生成物は水とは反応しなかった。コンクリートの構成成分であるSiO2,Al2O3及びCaOとNaの反応性を調べた結果、SiO2が最も反応性に富み、Al2O3はNaOH共存下で反応し、CaOは全く反応しなかった。Na-コンクリート反応後のコンクリート強度は、反応前と比べて圧縮強度が59$$sim$$76%に静弾性係数が30$$sim$$90%にそれぞれ低下していた。

口頭

ナトリウム冷却高速炉における格納容器破損防止対策の有効性評価技術の開発,13; Na-コンクリート反応過程のシミュレーション

河口 宗道; 宮原 信哉; 宇埜 正美*

no journal, , 

Na-コンクリート反応の化学反応特性を評価するため、COMSOL Multiphysicsに熱力学データベースや最新の化学反応速度を適用してモデル開発を行った。本モデルを用いた数値計算により、各温度におけるNa-コンクリートの化学反応過程をシミュレーションできることを確認した。

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